Composta por um conjunto de 307 peças na sua maioria de cariz religioso, a colecção de Escultura do Museu Quinta das Cruzes testemunha não só a apetência generalizada da Escultura em Portugal pela imagem religiosa, mas também os desígnios históricos que, quer através do processo de Extinção das Ordens Religiosas e dos seus conventos (1834), quer pela aplicação da Lei de Separação da Igreja do Estado (1911), permitiram aos particulares e ao Estado entrar na posse destes objectos.
O núcleo escultórico é maioritariamente composto pela doação de César Filipe Gomes (nos anos de 1946 e 1962), por outras doações, legados e aquisições efectuadas entre os anos 1950-1970 e tem balizas cronológicas muito latas (de meados do século XV a meados do século XX), destacando-se as peças datáveis dos séculos XV ao XVIII.
Tal como acontece no restante acervo do Museu, a Colecção de Escultura integra bens culturais que podem agrupar-se em três grandes categorias de produção: as peças de origem Nacional (como acontece no núcleo de Figuras de Presépios); as peças de proveniência europeia (como o núcleo de Escultura Flamenga); e as peças executadas no Oriente (marfins orientais e indo-portugueses).
Inseridos também nesta colecção, salientam-se ainda os diversos elementos de Escultura Arquitectónica, Heráldica e Funerária que constituem o Núcleo Escultórico que se encontra disperso pelo parque ajardinado.
Outro núcleo que importa salientar é o das obras do escultor madeirense Francisco Franco (1885-1955), activo na primeira metade do século XX e associado à produção artística do Estado Novo. Deste conjunto de peças, doado pela família Miguéis em 1974, parte encontra-se cedido ao Museu Henrique e Francisco Franco, no Funchal.